Fan-shaped mid-infrared chiral metamaterials based on indium tin oxide and their circular dichroism
-
摘要: 本文设计了一种中红外波段手性超材料以克服传统中红外激光偏振态调控所使用的控制元件体积大、成本高等不足。利用中红外等离激元材料氧化铟锡（ITO）设计风扇型手性结构，并研究了该结构在中红外波段的圆二向色性（CD）。通过改变扇叶层填充材料、扇叶厚度、扇叶大小、扇叶数量以及扇叶的材料，讨论结构的CD变化情况。模拟结果表明：当填充材料为硅、扇叶为6片时，选取合适的扇叶厚度和大小，在5.3 μm附近获得最强的CD信号，为0.052。此外，与贵金属银、金相比，由ITO构成的结构展现出良好的宽带圆二向色性，这为中红外波段宽带偏振态调控器件的设计提供了新的思路。Abstract: A mid-infrared chiral metamaterial was designed to overcome the problems of large volume and high cost of traditional mid-infrared laser polarization state controls, The fan-shaped chiral structure material made of Indium Tin Oxide (ITO) was designed and its Circular Dichroism (CD) characteristics in the mid-infrared band were studied. The CD variation characteristics of the structure were discussed by changing the filling material, the thickness, the size, the number, and the material of fan blades. The simulation results show that when the filling material is silicon and the number of fan blade is six, the strongest CD signal of 0.052 is obtained near the wavelength of 5.3 μm by selecting the appropriate fan thickness and size. Moreover, compared with the silver and gold, the structure made of ITO exhibits broadband circular dichroism, which provides a new idea for the design of broadband polarization-state control devices in the mid-infrared band.
-
Key words:
- ITO /
- fan-shaped chiral metamaterials /
- mid-infrared /
- broadband /
- circular dichroism
-
1. 引 言
手性超材料是近年发展起来的一种人工电磁材料，它具有两种重要性质[1-4]：一是光学活性，用以表征线偏光通过手性超材料时偏振面的旋转能力；二是圆二向色性（CD），由于手性超材料对右旋和左旋圆极化波的吸收不同，所以利用CD表征右旋和左旋圆极化波之间透过率的差异。这两个性质使得手性超材料在电磁波偏振调控方面具有广泛应用，特别是在生物科学领域的手性分子传感方面具有巨大的应用潜力。受手性超材料结构电磁振荡的影响，手性超材料的手性特性往往只发生在结构的振荡频率附近，已证实手性超材料的响应频率主要分布在微波[5]、太赫兹[6]和可见光或近红外区域[7-15]，很少有工作报道响应频率分布在中红外波段的情况[16-18]。中红外激光在国防、医疗、通信等方面有着重要的应用。能否对中红外激光传输进行有效控制决定了中红外激光能否得到更好的应用。对中红外激光偏振态的调控是中红外激光传输控制的关键环节。传统的中红外激光偏振态调控方法主要包括采用工作在中红外波段的波片进行偏振态调控。该方法明显的不足是所使用的控制元件体积大、成本高、难以集成。此外，在已报道的中红外手性超材料中，作为等离基元振荡的材料往往选择金、银或铜等传统金属，这些金属具有诸多不足[19]：在中红外波段它们的介电常数实部数值过大、化学稳定性较低、与标准硅制造工艺兼容性较弱、光学特性不可调等。这些不足决定了使用传统金属难以制作出性能良好的中红外波段手性超材料。已经有文献证明氧化锡铟（ITO）在中红外区域展现出了较低损耗的等离激元振荡[19]，可作为性能良好的中红外等离基元材料。
本文选取ITO作为等离基元材料，设计风扇型手性结构，模拟结果显示，在中红外波段，相较于金、银两种金属材料，该结构展现出良好的宽带圆二向色性。这为中红外波段宽带偏振态调控器件的设计提供了新的思路。
2. ITO的风扇型中红外手性超材料结构
所设计的结构为周期性手性结构，其中一个单元如图1所示。
图 1 由6个相同的ITO扇叶组成的手性结构单元示意图Figure 1. Schematic diagram of a chiral structural unit composed of six identical ITO fan blades该单元由6个相同且对称分布的扇叶组成，扇叶的旋转角度为60°。每片扇叶形状相同，每一个扇叶的高度和宽度均匀。均为“L”形，拐角为90°。扇叶材料为中红外等离激元材料ITO，扇叶置于硅衬底上。结构参数分别如下：扇叶厚度d=400 nm，扇叶宽度b=100 nm，扇叶的臂长c=500 nm，结构周期为a=2 μm，假设扇叶层之间空隙处的填充材料为空气。
3. 模拟与结果
假设入射光分别为右旋圆极化（RCP）光和左旋圆极化（LCP）光，且沿Z轴正方向入射。模拟时使用FDTD Solutions商业软件 （加拿大Lumerical Solution公司），Z轴方向上的两个边界面设置成完美匹配层边界条件，考虑结构具有周期性，所以将X轴和Y轴方向的两对边界面设置成周期性边界条件。衬底硅的介电常数来源于实验数据[20]。ITO选择10%掺杂。假设ITO（10%）色散介电常数在2~10 μm也同样满足Drude-Lorentz模型，计算公式[19]如下：
ε(ω)=εb−ω2p/(ω2+iωγp)+f1ω21/(ω21−ω2−iωγ1) 其中，εb为无限远处的介电常数；ωb为等离子体共振频率；γp为等离子体碰撞频率；f1为Lorentz项权重；ω1为Lorentz谐振子强度；γ1为振动谱宽。选定εb=3.528，ωp=1.78 eV，γp=0.155 eV，f1=0.388 4，ω1=4.210 eV，γ1=0.091 9。
计算前在模型中合适的位置设置好监视器，用于监测右旋、左旋光透射系数随波长变化的情况。利用CD的计算公式CD=|T+|2−|T−|2，其中T+、T−分别是RCP光和LCP光的透射系数，可以得到圆二色性随波长的变化关系，如图2所示。从图中可以看出，在这个中红外波段，结构展示出明显的圆二向色性，在不同波段，右旋圆偏振光和左旋圆偏振光的透过率强弱不同。波长在2~3.5 μm时，CD为负值，表明该波段，右旋圆偏振光的透过率小于左旋圆偏振光的透过率；波长在3.5~5.4 μm时，CD为正值，最大值为0.02，表明该波段，右旋圆偏振光的透过率大于左旋圆偏振光的透过率；而波长在5.4~10 μm之间，CD又变为负值，最大负值为0.021，表明该波段，右旋圆偏振光的透过率又小于左旋圆偏振光的透过率。究其原因，一方面是由于构成结构的ITO在这些波段中发生了等离激元振荡，另一方面，由于结构是手性分布，致使等离激元振荡在不同波段、不同圆偏振光的作用下，透过率有所差异。
3.1 填充材料变化
将扇叶层之间空隙处的填充材料由空气改变为硅，其它条件不变，模拟结构的CD特性。模拟结果如图3所示。为了便于比较，图中将填充层为空气的CD曲线一同显示。比较发现，填充层为硅时，结构仍然具有CD特性，与填充层为空气的情况相比，其CD响应更强，在5.3 μm波长附近，峰值达到0.052。由此可知，选择合适的填充层材料可以实现不同强度的CD。当填充材料为硅时，在圆偏振光入射下，结构中的ITO发生了等离激元振荡，诱发与其相连的硅发生极化振荡现象，总的振荡引起右旋和左旋圆偏振光入射时透过率差异的增大，从而导致填充材料为硅时CD变强。
图 3 填充层为硅和空气时圆二色性与波长关系Figure 3. Circular dichroism as a function of wavelength when the fan blade layer is filled with Si and air, respectively3.2 扇叶厚度变化
考虑到填充层材料为硅时具有更强的CD响应，所以设定填充层材料为硅不变。其它条件不变，令扇叶厚度d分别为200、300、400、500和600 nm，对结构的CD进行模拟，模拟结果如图4所示。可以看出，厚度对结构的CD有较大的影响，当厚度为400 nm时，CD信号的峰值达到最大。也就是说，要获得大的CD响应，存在扇叶厚度的最优值。
图 4 扇叶厚度变化时圆二色性随波长变化图Figure 4. Circular dichroism as a function of wavelength when the thickness of the fan blades is changed3.3 扇叶大小变化
保持填充层材料为硅。将所有扇叶相对于原来在xy平面上的尺寸缩小0.5倍和放大1.5倍，其它的条件与原来相同，研究扇叶大小变化对结构CD的影响，模拟结果如图5所示。
图 5 扇叶大小变化时圆二色性随波长变化图Figure 5. Circular dichroism as a function of wavelength when the size of the fan blades is changed由图5可以看出，扇叶大小对结构的CD有较大的影响，当尺寸缩小到原来的0.5倍时，结构的圆二色性几乎消失，原因是尺寸减小，振荡位置向短波长方向移动，但是由于振荡波长变小尤其是小于临界值时按Drude-Lorentz模型[19]计算可得临界值为1.4 μm，ITO的金属特性不再显现，此时等离激元振荡不再发生，CD响应也会随之消失。当尺寸增大到原来尺寸1.5倍时，在6~10 μm波段之间，圆二色性响应相较于原尺寸明显变强。原因是结构的尺寸越大，振荡位置越向长波长方向移动，因此具有明显的CD响应波长向更长的波长方向移动。
3.4 扇叶数量变化
保持填充层材料为硅。改变扇叶数量，分别将原来的6个扇叶变为3个和12个。扇叶的分布均匀，其它的条件与原来相同。它们的CD变化关系如图6所示。从图中可以看出，扇叶的数量对结构的CD影响很大，当扇叶数量达到12时，圆二向色性明显变弱，甚至消失。原因是扇叶变多，等离激元振荡的有效区域变大，所以，无论是右旋还是左旋，圆偏振光入射时，结构的损耗都变大，从而削弱了结构的CD信号。
图 6 扇叶数量变化时圆二色性随波长的变化图Figure 6. Circular dichroism as a function of wavelength when the number of the fan blades is changed3.5 等离激元材料变化
保持填充层材料为硅。将扇叶的材料分别变为银和金，其它的条件与原来相同，分别研究结构的CD，模拟结果如图7所示。
图 7 扇叶材料变化时圆二色性变化关系图Figure 7. Circular dichroism as a function of wavelength when the material of the fan blades is changed可以看出，当材料变为银或金时，两种材料结构的CD几乎不变，这是由于这两种材料的介电常数在该波长区间变化很小，导致等离共振行为几乎不变。它们的CD振荡相较于ITO材料结构变多，这是因为在该波段金银的折射率实部较ITO大的多，折射率的实部大会使得波传播过程中振荡更快，从而导致它们的CD响应宽度变窄。上述实验证明采用ITO材料的结构在中红外波段具有宽带的CD特性。
4. 结 论
为了克服传统中红外激光偏振态调控所使用的控制元件体积大、成本高、难以集成等不足，本文设计了中红外波段手性超材料。将中红外等离激元材料ITO引入到手性超结构中，并将其设计成风扇型，从数值上研究了结构的圆二向色性。数值结果显示，在中红外波段，结构展示出CD特性。要获得强的CD信号，除了优先选择填充材料外，还存在最佳的结构厚度、风扇大小和叶片数量组合。当填充材料为硅、扇叶为六片时,选取合适的扇叶厚度400 nm和扇叶的臂长750 nm，在5.3 μm附近获得最强的CD信号，为0.052。与贵金属银、金制成的手性结构相比，银或金结构的CD信号振荡多，带宽窄，而由ITO构成的结构则展现出良好的宽带圆二向色性。这种设计思想为中红外波段宽带偏振态调控器件的设计提供了新的思路。
-
图 1 由6个相同的ITO扇叶组成的手性结构单元示意图
Figure 1. Schematic diagram of a chiral structural unit composed of six identical ITO fan blades
图 3 填充层为硅和空气时圆二色性与波长关系
Figure 3. Circular dichroism as a function of wavelength when the fan blade layer is filled with Si and air, respectively
图 4 扇叶厚度变化时圆二色性随波长变化图
Figure 4. Circular dichroism as a function of wavelength when the thickness of the fan blades is changed
图 5 扇叶大小变化时圆二色性随波长变化图
Figure 5. Circular dichroism as a function of wavelength when the size of the fan blades is changed
图 6 扇叶数量变化时圆二色性随波长的变化图
Figure 6. Circular dichroism as a function of wavelength when the number of the fan blades is changed
-
[1] BISWAS S, DUAN J, NEPAL D, et al. Plasmonic resonances in self-assembled reduced symmetry gold nanorod structures[J]. Nano Letters, 2013, 13(5): 2220-2225. doi: 10.1021/nl4007358 [2] HUANG L L, CHEN X Z, BAI B F, et al. Helicity dependent directional surface plasmon polariton excitation using a metasurface with interfacial phase discontinuity[J]. Light Science &Applications, 2013, 2(3): e70. doi: 10.1038/lsa.2013.26 [3] LIN J, MUELLER J P B, WANG Q, et al. Polarization-controlled tunable directional coupling of surface plasmon polaritons[J]. Science, 2013, 340(6130): 331-334. doi: 10.1126/science.1233746 [4] RICCIARDI A, CONSOLES M, QUERO G, et al. Versatile optical fiber nanoprobes: from plasmonic biosensors to polarization-sensitive devices[J]. Acs Photonics, 2014, 1(1): 69-78. doi: 10.1021/ph400075r [5] ROGACHEVA A V, FEDOTOV V A, SCHWANECKE A S, et al. Giant gyrotropy due to electromagnetic-field coupling in a bilayered chiral structure[J]. Physical Review Letters, 2006, 97(17): 177401. doi: 10.1103/PhysRevLett.97.177401 [6] ZHANG S, PARK Y-S, LI J, et al. Negative refractive index in chiral metamaterials[J]. Physical Review Letters, 2009, 102(2): 023901. doi: 10.1103/PhysRevLett.102.023901 [7] FANG Y, VERRE R, SHAO L, et al. Hot electron generation and cathodoluminescence nanoscopy of chiral split ring resonators[J]. Nano Letters, 2016, 16(8): 5183-5190. doi: 10.1021/acs.nanolett.6b02154 [8] FU T, QU Y, WANG T R, et al. Tunable chiroptical response of chiral plasmonic nanostructures fabricated with chiral templates through oblique angle deposition[J]. Journal of Physical Chemistry C, 2017, 121(2): 1299-1304. doi: 10.1021/acs.jpcc.6b10833 [9] HE Y, LARSEN G K, INGRAM W, et al. Tunable three-dimensional helically stacked plasmonic layers on nanosphere monolayers[J]. Nano Letters, 2014, 14(4): 1976-1981. doi: 10.1021/nl404823z [10] HE Y Z, LAWRENCE K, INGRAM W, et al. Strong local chiroptical response in racemic patchy silver films: enabling a large-area chiroptical device[J]. Acs Photonics, 2015, 2(9): 1246-1252. doi: 10.1021/acsphotonics.5b00196 [11] KOLKOWSKI R, PETTI L, RIPPA M, et al. Octupolar plasmonic meta-molecules for nonlinear chiral watermarking at subwavelength scale[J]. Acs Photonics, 2015, 2(7): 899-906. doi: 10.1021/acsphotonics.5b00090 [12] BOCHENKOV V E, SUTHERLAND D S. Chiral plasmonic nanocrescents: large-area fabrication and optical properties[J]. Optics Express, 2018, 26(21): 27101-27108. doi: 10.1364/OE.26.027101 [13] MARK A G, GIBBS J G, LEE T C, et al. Hybrid nanocolloids with programmed three-dimensional shape and material composition[J]. Nature Materials, 2013, 12(9): 802-807. doi: 10.1038/nmat3685 [14] HAN C, YANG L, YE P, et al. Three dimensional chiral plasmon rulers based on silver nanorod trimers[J]. Optics Express, 2018, 26(8): 10315-10325. doi: 10.1364/OE.26.010315 [15] GOERLITZER E S A, MOHAMMADI R, NECHAYEV S, et al. Large-area 3D plasmonic crescents with tunable chirality[J]. Advanced Optical Materials, 2019, 7(15): 1801770. doi: 10.1002/adom.201801770 [16] GANSEL J K, THIEL M, RILL M S, et al. Gold helix photonic metamaterial as broadband circular polarizer[J]. Science, 2009, 325(5947): 1513-1515. doi: 10.1126/science.1177031 [17] SCHNELL M, SARRIUGARTE P, NEUMAN T, et al. Real-space mapping of the chiral near-field distributions in spiral antennas and planar metasurfaces[J]. Nano Letters, 2016, 16(1): 663-670. doi: 10.1021/acs.nanolett.5b04416 [18] ZHANG S J, LI Y, LIU Z-P, et al. Two-photon polymerization of a three dimensional structure using beams with orbital angular momentum[J]. Applied Physics Letters, 2014, 105(6): 061101-061104. doi: 10.1063/1.4893007 [19] NAIK G V, SHALAEV V M, BOLTASSEVA A. Alternative plasmonic materials: beyond gold and silver[J]. Advanced Materials, 2013, 25(24): 3264-3294. doi: 10.1002/adma.201205076 [20] LYNCH D W, HUNTER W R. Handbook of Optical Constants of Solids[M]. Academic, 1985. -
下载:
下载:
计量
- 文章访问数: 2781
- HTML全文浏览量: 879
- PDF下载量: 116
- 被引次数: 0
