1.   引　言

自从上世纪60年代世界上第一台红宝石激光器问世以来，激光技术一直朝着高功率、短脉宽、全固态、小型化方向发展。近几年来，该领域最引人瞩目的就是超快激光技术。高功率超快激光器因为具有超短的脉宽、高脉冲重复频率和超短的频谱等特点，已经成为精密加工、前端科学研究、天文探测等高科技领域的关键核心部件。

激光器在产生脉冲的过程中，具有一定光谱宽度的超短脉冲在色散介质中传输时，不同频率的光波会有不同的传输速度，从而造成不同频率成分在时间上分开，从而导致脉冲展宽。对于一般的光学材料，脉冲会发生红移，即出现正啁啾现象，而光学非线性效应也会加剧这一现象，因此，精确补偿并且抵消色散与非线性效应的不利影响是超短脉冲激光器中的关键技术。

对于飞秒激光器，传统的调节色散方式为使用一对棱镜或光栅来对色散进行补偿，但是由于在制备时其材料自身引起的高阶色散无法避免，而且无法在光学系统中紧凑排布，这使得传统色散调节方式的输出频率受限。相位补偿镜由于具有周期性结构，所以更容易设计出所需要补偿的一阶、二阶色散。此外，由于相位补偿镜相对于光栅、棱镜具有损耗更低、体积更小、更容易使用的优点，在激光系统中的重要性逐渐增加。近年来国内外对于相位补偿镜的研究也在逐渐增加。

2017年，哈尔滨工业大学将光子多层膜中的传输矩阵理论应用于双啁啾镜设计，在理论上设计出可以对600～1100 nm带宽范围提供−100 ${{\mathrm{fs}}}^{2}$色散补偿的色散镜对^[1]；2018年，中国科学院上海光学精密机械研究所设计了一对高色散镜，其基于高反射层和G-T腔组合这一结构，设计了一对能在680~920 nm带宽范围内提供−200 ${{\mathrm{fs}}}^{2}$平坦群延迟色散的高色散镜^[2]；2020年，立陶宛物理与科学技术中心通过沉积后退火工艺，对啁啾反射镜的表面应力进行补偿，制备出了在750~900 nm带宽范围内能提供−300 ${{\mathrm{fs}}}^{2}$稳定平滑群延迟色散的相位延迟反射镜^[3]；2021年，马克斯·普朗克光子研究所通过一次镀膜同时制备两个反射镜减少了镀膜间的误差，制备了能在980~1080 nm波长范围内提供−500 ${{\mathrm{fs}}}^{2}$左右的稳定群延迟色散的相位延迟反射镜对^[4]。

在负色散补偿方面，目前所使用的色散镜分为两种类型：Gires-Tournois(G-T)干涉镜和啁啾镜。啁啾镜通过调制中心布拉格波长随膜厚变化，使不同波长分量进入到膜层的不同深处。从内向外逐渐变薄的膜层使得长波在相位补偿反射镜内的光程较长，短波在相位补偿反射镜内的光程较短，从而在相位补偿反射镜内产生不同的负延迟色散^[5]。啁啾相位补偿反射镜可以对更宽波长范围内的色散进行补偿，但由于膜层总厚度的限制，也会导致负延迟色散的数值受限，大约在−200 ${{\mathrm{fs}}}^{2}$以内，故需要进行多次反射达到更高的二阶色散。此外，啁啾镜为非规整膜系，这也增大了啁啾镜的制备难度。

本文采用G-T腔来提供色散补偿，制备了在970～1100 nm波长范围内反射率达99%以上，在980～1050 nm波长范围内可提供−800 ${{\mathrm{fs}}}^{2}$的负色散镜，据所查资料显示，相关研究未见报导。

2.   膜系设计

根据飞秒激光器的要求，需要设计并制备中心波长为1030 nm、入射角为0°～3°，在970～1100 nm波长范围内反射率大于99%，其GDD(群延迟色散)在1030 nm处为−800 ${{\mathrm{fs}}}^{2}$，在1060 nm处为0 ${{\mathrm{fs}}}^{2}$。相位补偿反射镜的技术参数如表1所示。

表  1  相位补偿反射镜的技术参数

Table  1.  Technical parameters of phase compensation mirrors

参数	具体信息
基板	K9或者石英
入射角度/(°)	0°～3°
反射率/(%)	≥99%@970～1100 nm
GDD/${fs}^{2}$	−800@1030 nm
GDD/${fs}^{2}$	0@1060 nm

下载: 导出CSV 

| 显示表格

2.1   G-T相位补偿镜原理

G-T镜结构类似于F-B镜， F-B镜是由两个或者多个对称的反射镜组成，而G-T镜是由两个不对称的反射镜组成一个单腔F-B结构，靠近空气侧的反射率要低，当光从反射率较低的一侧入射时，会形成类似腔镜反复震荡的效果，通过优化膜系结构实现所需要的负色散补偿^[6]。如图1所示。

图  1  G-T镜示意图

Figure  1.  Schematic diagram of G-T mirror

下载: 全尺寸图片 幻灯片

图1中界面b是理想的反射面（${{R}}_{{{\mathrm{b}}}}=100\text%$），另一个界面a的反射率为R，${\mathrm{\theta }}_{0}$和$\mathrm{\theta }$分别为界面a上的入射角和折射角，${t}_{{\mathrm{a}}}$为界面a上的透过率，${r}_{{\mathrm{a}}}$为界面a上的反射率，$\delta$为膜层的有效相位厚度，则相邻两束反射光之间的相位差^[7]为：

令${t}_{0}=2nd\dfrac{\cos\theta }{{\mathrm{c}}}$，其中c为光速，又有$\omega=\dfrac{2{\text{π}} {\lambda } }{{\mathrm{c}}}$，则$2\delta =\omega {t}_{0}$，多次反射光干涉结果的合成振幅反射系数为

式中，反射率可以表示为

反射光的相位变化为

对相位进行求导可得到G-T镜的群延迟时间(GD_t)和群延迟色散(GDD)

2.2   膜系优化设计

根据飞秒激光器的技术指标^[8]，选用G-T镜来对二阶色散进行调控，按照技术参数要求，初步确认相位延迟反射镜的基本结构为$\mathrm{S}\mid {\left(\mathrm{H}\mathrm{L}\right)}^{{m}+{n}} {\left({{\mathrm{H}}}1.5\mathrm{L}\mathrm{H}\right)}^{{m}} {\left(\mathrm{L}1.5\mathrm{H}\mathrm{L}\right)}^{{n}}\mid \mathrm{A}$，其中A表示空气；S表示基底；H、L分别表示高低折射率材料。

采用磁控溅射沉积的方法制备膜系^[9]。通过对靶材进行筛选，最终选择Nb靶与Si靶，用反应溅射生成Nb₂O₅膜和SiO₂膜，基底为石英或K9玻璃。如图2（彩图见期刊电子版）所示。对设备进行调试后，在稳定工艺下镀制出的Nb₂O₅和SiO₂单层膜。经过测试和计算机拟合，得到Nb₂O₅和SiO₂两种材料的光学常数曲线。

图  2  计算机拟合出的SiO₂和Nb₂O₅光学常数曲线图

Figure  2.  Optical constant profiles of SiO₂ and Nb₂O₅ obtained by computer fitting

下载: 全尺寸图片 幻灯片

靠近基板侧的${\left(\mathrm{H}\mathrm{L}\right)}^{m+n}$多层膜结构为整体膜系提供高的反射率，靠近空气层的${\left(\mathrm{H}1.5\mathrm{L}\mathrm{H}\right)}^{{m}} {\left(\mathrm{L}1.5\mathrm{H}\mathrm{L}\right)}^{{n}}$多层膜结构则通过调控谐振腔的等效厚度实现负色散延迟。通过Optilayer软件将光谱要求的技术参数导入，对膜系进行优化，优化后的膜系结构简图^[10]如图3（彩图见期刊电子版）所示。

图  3  相位延迟反射镜薄膜结构

Figure  3.  Structure of the phase-delayed reflector’s film system

下载: 全尺寸图片 幻灯片

优化后膜系层数为64层，中心波长${\lambda }_{0}$ = 1030 nm，对应的Nb₂O₅的折射率为${{n}}_{\mathrm{N}\mathrm{b}_2\mathrm{O}_5}=2.278$，SiO₂的折射率为${{n}}_{\mathrm{S}\mathrm{i}\mathrm{O}_2}=1.462$。设计反射率在970～1100 nm波长范围内为99.9%，在980 nm～1050 nm波长范围内的色散补偿量为−800${fs}^{2}$GDD，如图4所示。

图  4  设计得到的相位延迟反射镜的（a）反射率曲线与（b）群延迟色散曲线图

Figure  4.  (a) Reflectance curve and (b) group delay dispersion curve of the designed phase-delayed reflector

下载: 全尺寸图片 幻灯片

从图4可以看出，在980～1050 nm波长范围内群延迟色散具有振荡波纹，为了平滑群延迟色散的振幅，在原相位延迟反射镜的基础上继续进行优化设计，得到与之匹配的互补镜对。互补镜层数为66层，膜系结构如图5（彩图见期刊电子版）所示。通过将G-T镜与其互补镜对进行匹配^[11]，得到的最终的反射率曲线与色散曲线如图6所示。

图  5  相位延迟反射镜互补镜对膜系结构

Figure  5.  Structure of the film system of complementary mirror pairs for phase-delayed mirror

下载: 全尺寸图片 幻灯片

图  6  相位延迟反射镜与互补镜组合后的（a）反射率曲线与（b）群延迟色散曲线图

Figure  6.  (a) Reflectance curve and (b) group delay dispersion curve of the phase-delayed reflector combined with the complementary mirror

下载: 全尺寸图片 幻灯片

从图6可以看出，将G-T镜配对使用后，在970～1100 nm波长范围内反射率为99.9%，在970～1050 nm波长范围内群延迟色散量由(−800±35) ${\mathrm{f}\mathrm{s}}^{2}$GDD减少到(−800±15) ${\mathrm{f}\mathrm{s}}^{2}$GDD。

3.   薄膜的制备

镀膜采用的是光驰的OWLS-1800平面磁控溅射镀膜机，监控方式为时间监控。镀膜机备有两个ICP源，可以稳定高效地激发反应气体，以保证膜层质量的稳定性。靶材使用的是纯度为99.999%的Nb靶和Si靶，与纯度为99.999%的O₂，在中频磁控溅射下反应生成Nb₂O₅和SiO₂，并沉积在基底表面。相位延迟反射镜优化的工艺参数如表2所示。

表  2  薄膜材料沉积工艺参数

Table  2.  Film material deposition parameters

材料	Nb2O5	SiO2
基底温度( °C)	145	145
工作真空(Pa)	7.7×10−1	5.2×10−1
沉积速率(nm·s−1)	0.255	0.225
ICP气体	O2+Ar	O2+Ar
ICP参数	Power: 2.2 kW 电压： 510 V 电流： 14.5 A	Power: 2.2 kW 电压： 730 V 电流： 8.5 A

下载: 导出CSV 

| 显示表格

4.   实验结果与分析

4.1   误差分析与修正

G-T镜对的光谱使用Cary7000紫外红外可见分光光度计进行测量，测试结果如图7所示。由图7可知，所制备的G-T镜的反射率曲线在中心波长范围内存在0.15%的振荡，所测得的群延迟色散的振幅为(800±82)${\mathrm{f}\mathrm{s}}^{2}$，如图7（彩图见期刊电子版）所示。

图  7  计算及测量得到的相位延迟反射镜的(a)反射率曲线与(b)群延迟色散曲线对比图

Figure  7.  (a) Reflectivity curve and (b) group delay dispersion curve of phase-delay reflector obtained by measurement and calculation

下载: 全尺寸图片 幻灯片

经过多次实验与分析发现，在镀膜时真空室的温度会随着镀膜时间的延长逐步增加，温度变化对于SiO₂折射率的影响不大，但是Nb₂O₅的折射率对温度较为敏感，当基板温度升高时，Nb₂O₅的折射率逐步降低，如图8所示。经过分析与拟合发现，随着温度的升高， Nb₂O₅的光学厚度 $nd$ 增加，与设计不符，导致误差产生。

图  8  Nb₂O₅材料折射率温度测试拟合结果。(a) 基板温度随时间变化曲线；(b) Nb₂O₅折射率随温度变化曲线

Figure  8.  Fitting results of refractive index of Nb₂O₅ material varying with temperature. (a) Substrate temperature varying with time; (b) refractive index of Nb₂O₅ varying with temperature

下载: 全尺寸图片 幻灯片

为了减小厚度误差，对不同温度下沉积的一定厚度的Nb₂O₅薄膜进行光谱测量，拟合得到了不同温度下的折射率色散分布曲线。将其代入膜系设计，对每一层Nb₂O₅的厚度进行修正，重新镀制膜系。如图9所示，可以看出修正后的相位延迟反射镜的测量数值与设计曲线吻合较好，满足使用要求。

图  9  相位延迟反射镜反射率测量曲线

Figure  9.  Measured reflectance curve for phase-delayed reflector

下载: 全尺寸图片 幻灯片

4.2   相位延迟的测量

相位延迟反射镜对的相位延迟量通过实验室搭建的检测装置进行测试，检测原理图如图10所示。由光源发出的飞秒激光入射到高反射镜，经过分光镜后，部分激光进入到光栅对中，再由屋脊棱镜反射回来，另一部分激光经二次反射到相位延迟反射镜组。系统引入镜对后测得的自相关曲线，如图11所示。与正常使用光栅对进行相位补偿相比，其飞秒激光的输出脉宽由453 ps减小到253 fs，可以得出在引入相位延迟反射镜对后，该系统的脉冲带宽成功被压缩。

图  10  飞秒激光器示意图

Figure  10.  Schematic diagram of femtosecond laser system

下载: 全尺寸图片 幻灯片

图  11  飞秒激光系统的测量结果

Figure  11.  Measurement results of femtosecond laser system

下载: 全尺寸图片 幻灯片

在该激光系统中，除G-T镜组以外，光栅对也可以为飞秒激光系统提供群延迟色散。其中心间隔越大，为系统提供的负色散越大，通过改变光栅对的中心间隔，可以获得与G-T镜组等效的相位延迟效果。对光栅对的相位求二阶导数${{\varphi }}^{2}$，计算出G-T镜对的相位补偿量：

其中$\omega_0=\dfrac{2{\text{π}}{\mathrm{c}} }{ {\lambda }_0}$，c为光速，${\mathrm{\theta }}_{\mathrm{r}0}$为对应波长${\mathrm{\lambda }}_{0}$下的衍射角，${{b}}_{\mathrm{g}}$为两光栅的中心间距(${{b}}_{\mathrm{g}}={{b}}_{0}\mathrm{s}\mathrm{e}\mathrm{c}{{\theta }}_{\mathrm{r}0}$)，$\mathrm{\Lambda }$为光栅常数。

如图12（彩图见期刊电子版）所示，通过测出的自相关曲线，计算出G-T反射镜的群延迟色散，为−800${{\mathrm{fs}}}^{2}$。可以看出G-T镜与其互补镜与设计结果基本吻合，两者匹配使用后，群延迟色散振辐有所减少。

图  12  计算和实测的相位延迟反射镜的群延迟色散曲线

Figure  12.  Calculated and measured group delay dispersion curves of phase-delayed reflector

下载: 全尺寸图片 幻灯片

5.   结　论

本文采用Nb₂O₅和SiO₂高低折射率材料，设计并制备了一种能够应用于飞秒激光系统的相位延迟反射镜。采用相位延迟反射镜与互补镜结合的方式，在设计波长范围内有着与相位延迟反射镜相匹配的群延迟色散曲线，将相位延迟反射镜与其互补镜组合使用后，成功起到了减小群延迟色散振荡波纹的效果。在薄膜制备过程中，通过反复实验与分析，对不同温度下Nb₂O₅材料的光学常数进行拟合，减小了受温度影响产生的膜厚误差，制备出的相位延迟反射镜在970～1100 nm波长范围内反射率达99.9%，并且可以在970～1050 nm波长范围内提供−800 ${{\mathrm{fs}}}^{2}$的群延迟色散，满足使用需求。