1949年，Harrison发明了中阶梯光栅^[1]。大尺寸中阶梯光栅具有孔径大、衍射级次高(具有可达10⁶的极高光谱分辨本领^[2-3])、光谱范围宽和色散率高等优点，被广泛应用于光谱探测和场分析中^[4-9]，并逐渐成为高功率激光器及天文观测等领域中关键光学器件^[10-11]。

大尺寸中阶梯光栅通常是利用金刚石刻刀在厚Al膜上刻划而成，使Al膜表面具有纳米级的周期性微观结构^[12-13]。因此，具有良好结构特性和光学特性的铝膜在中阶梯光栅的制备中起决定性作用。

为了保证长时间刻划过程中铝膜具有很强的塑性成形能力,人们采用电子束热蒸发工艺制备光栅铝膜刻划基底。尽管热蒸发镀铝工艺的历史可以追溯到一个多世纪以前^[14-15]，但是人们对于大面积铝膜的研究主要集中在用于大型光学系统的铝反射镜^[16]，其大尺寸铝反射膜的制备工艺已经非常成熟，铝膜的厚度基本控制在几百纳米^[17-19]。然而，对于我们所设计的大尺寸中阶梯光栅，其刻槽深度约为5 μm，根据光栅刻蚀经验，铝膜的厚度应为刻槽深度的2~2.5倍，即10~15 μm^{[3, 13, 20]}。不同于传统反射镜铝膜，中阶梯光栅铝膜厚度的增加引发许多新问题和挑战:随着铝膜厚度的增加，镀膜难度显著增加并且镀膜精度难以控制，而持续累积的误差使得均匀性难以控制，质量难以保证，从而会影响光栅的衍射性能；其次，铝膜的增厚使得内部缺陷增多，致密性变差，影响光栅槽形；另外，对于中阶梯光栅来说最重要的就是利用平坦的铝膜表面，随着铝膜厚度的增加，表面粗糙度快速上升，衍射效率降低。而且制备大面积中阶梯光栅的刻划过程，一般需要光栅刻划机在厚铝膜上行走几十千米以上，若铝膜过软，则不易在厚铝膜上成槽，影响中阶梯光栅槽型，导致额外的杂散光，影响衍射效率；若铝膜过硬，则长距离刻划可能损坏光栅刻划机的刀具，使光栅刻划无法完成。然而，对于大多数沉积技术，薄膜前表面是粗糙不平坦的^[20]。在厚铝膜的制备工艺中，基底温度是重要工艺参数，基底温度的变化会直接影响铝膜的内部结构和表面质量。

因此，本文通过电子束热蒸发镀铝工艺在不同基底温度下制备了厚铝膜样品，并从金属薄膜生长动力学出发，利用原子力显微镜、扫描电镜等手段在宏观和微观尺度分析了基底温度对铝膜质量的影响。

为了保证所镀铝膜具有大面积的均匀性，本实验采用腔体直径为1.8 m的大型电子束蒸发镀膜机，镀膜机内装备了美国Telemark公司生产的TelemarkⅡ型电子枪。在整个铝膜镀制工艺中夹具均采用旋转平面夹具，它能够保证大面积铝膜的均匀性并有利于镀膜工艺参数的调节。 图 1为镀膜系统的结构示意图。在厚铝膜沉积系统中，系统中心与蒸发源之间的距离为D，D=500 mm。R_P为P点的半径，ω为夹具旋转速度，θ是P点的沉积角度。在镀膜过程中保持70 Å/s的沉积速率不变。在夹具盘中心放置520 mm×420 mm×200 mm的微晶玻璃，作为沉积铝膜的基底。实验过程中对基底采用烘烤方式加热，并在每次镀膜实验过程中保持2 h以上的前烘时间，以确保夹具盘和基底材料的温度稳定并分布均匀。夹具的旋转速度ω控制在10 r/min，确保在镀膜过程中膜厚在圆周方向分布均匀。夹具高度H为1 050 nm，经试验分析，在此高度下，直径700 nm、12 μm厚铝膜的膜厚均匀性达到±1%，能够满足大尺寸中阶梯光栅的刻划要求。

图  1  电子束热蒸发系统结构示意图

Figure 1.  Schematic structure diagram of electron beam evaporation system

本实验利用CAEP公司NANOMAP500LS型台阶仪来测量铝膜的厚度，利用JEOL公司JSM-6510型扫描电子显微镜、ZYGO公司7200型白光干涉仪、Agilent公司Nano Indenter G200型纳米压痕仪对铝膜的内部结构、表面形貌以及硬度进行了详细的评价。

由图 1可以看出，大尺寸的微晶玻璃基底和铝合金夹具盘在长时间的镀膜过程中会使基底温度的变化非常复杂，所以基底温度对镀铝质量的影响需要进一步研究。在之前的工作中，我们已经详细讨论了铝膜大面积的均匀性和铝膜径向质量分布问题^{[13, 21]}。我们发现铝膜的致密度不仅仅依赖于夹具高度，蒸发速率的变化也会造成铝膜内部缺陷的产生。此外，通过对比不同蒸发速率下铝膜内部扫面电镜图^[13]，可以看出，蒸发速率较低时，膜料分子动能小，生长的膜层疏松，铝膜内部质量较差；当蒸发速率提高时，膜料分子动能增大，生长的铝膜会变得更加致密，但是当速率过高时，铝膜内部反而产生孔洞，我们认为可能是因为膜料分子动能很大，沉积到基底表面时造成基板温度过高，使得膜层内部产生缺陷。但需要通过实验进一步验证。

为了研究基底温度对铝膜质量的影响，通过烘烤装置加热基底，在不同基底温度100、200、300 ℃情况下，镀制了厚度为8 μm铝膜。沉积速率控制在70 Å/s。图 2展示了不同基底温度沉积的铝膜表面和截面SEM图。从图 2(a)~2(c)铝膜表面SEM照片中可以看出随着基底温度的升高，铝膜的晶粒尺寸明显变大，说明不同基底温度沉积的铝膜表面质量，即表面粗糙度截然不同。从图 2(d)~2(f)铝膜截面SEM照片中可以看出不同基底温度对铝膜内部质量影响不大，对比之前我们对沉积速率的研究^[10]，在相同沉积速率下不同铝膜内部都很致密，而在室温情况下不同沉积速率沉积的铝膜质量差异十分明显。这说明基底温度对于铝膜内部致密度的影响要远小于沉积速率。

图  2  不同基底温度沉积的铝膜表面和截面SEM图

Figure 2.  Top-down and cross-sectional SEM images of Al films at different substrate temperatures

从图 2可以看出，基底温度升高会导致铝膜晶粒尺寸明显增大。为了得到准确的晶粒尺寸变化情况，我们测量了不同基底温度沉积铝膜的表面AFM图片，如图 3所示。平均晶粒尺寸和表面粗糙度可以通过Agilent公司的NanoScope Analysis分析软件在AFM图像中直接提取。测得的铝膜平均晶粒尺寸从100 ℃时的264.34 nm增大到200 ℃时的384.97 nm和300 ℃时的596.35 nm，如图 4所示。晶粒尺寸对基底温度的依赖关系如图 4中拟合曲线所示。

图  3  不同基底温度沉积的铝膜表面AFM图

Figure 3.  AFM images of Al film surfaces at different substrate temperatures

图  4  铝膜晶粒尺寸随基底温度的变化

Figure 4.  Dependence of Al film grain size on the substrate temperature

薄膜动态生长是蒸镀材料的随机沉积过程^[22]。根据Van der Drift模型^[23-24]，在沉积初始阶段，随机定向的原子核将在基底表面形成，随后进入纳米晶体结构的生长阶段，最后，拥有更高的垂直生长率的晶体有更高的存活几率，同时在生长过程中小颗粒会聚集形成大颗粒。结果，越来越多的大颗粒(如图 3(a)~3(c)所示)随厚度的增长而形成，导致了一个更粗糙的表面。图 5给出了从AFM图像中直接得到的表面粗糙度R_q随基底温度变化的情况。R_q从100 ℃时的34.7 nm增长到200 ℃时的58.9 nm和300 ℃时的95.1 nm，可以看出随着基底温度的增大表面粗糙度迅速增大，铝膜的表面质量严重退化。因此，铝膜表面粗糙度是薄膜的固有属性，主要取决于晶粒尺寸，并随基底温度升高迅速增大。

图  5  铝膜表面粗糙度R_q随基底温度的变化

Figure 5.  Dependence of Al film surface roughness R_q on the substrate temperature

基底温度对铝膜表面粗糙度的影响主要源于铝膜沉积过程中影响铝膜表面形态的几个过程，包括阴影效应及重发射效应、表面扩散、体扩散和升华能^[25-29]。阴影效应可以产生于斜入射原子优先沉积在表面小丘上，导致一个长期的几何效应，甚至可以产生垂直角度沉积过程；重发射效应指不粘黏的原子从小丘上弹出并沉积在膜层表面的凹陷处。由于它们长期的非局部性，阴影效应(粗化表面)和重发射效应(平滑化表面)显现出比局部效应(如表面扩散)对膜层表面粗糙度的影响更具决定性。表面扩散是指由于膜层表面不均匀，存在梯度变化，原子沿膜层表面方向移动的过程。体扩散指原子在点阵内(不是沿晶界、表面或其他缺陷区)的热运动引起的扩散。升华能是蒸镀材料由固态转化为气态所需的能量。在铝膜沉积过程中，上述几种过程都与沉积温度强烈相关。阴影效应、重发射效应和表面扩散可以根据膜层表面粗糙度特性，通过建立模型来进行量化。随着基底温度的提高，阴影效应、重发射效应和表面扩散会更起到主导作用，并最终粗化铝膜表面。

本文研究了基底温度对铝膜质量的影响。在不同基底温度和相同沉积速率情况下，制备了相同厚度的厚铝膜。由于铝长时间持续的生长和大量大尺寸晶粒在高沉积温度下急速形成，导致了更高的铝膜表面粗糙度。铝膜晶粒尺寸从100 ℃时的264.34 nm增大到200 ℃时的384.97 nm和300 ℃时的596.35 nm，表面粗糙度R_q从100 ℃时的34.7 nm增长到200 ℃时的58.9 nm和300 ℃时的95.1 nm，研究结果为制备高质量大尺寸中阶梯光栅提供了参考。